Am 3. April 1905 wurde der Museumsverein Goslar mit der laufenden Nummer 5 in das Vereinsregister beim Amtsgericht eingetragen. Schon Monate vorher hatte es Verhandlungen interessierter Bürger gegeben, in denen das Tätigkeitsfeld des zu gründenden Vereins diskutiert wurde. Ein Anlass für diese Aktivität war der bevorstehende Verkauf des privaten Museums von Emil Fenkner, der seit 1850 eine Sammlung von „Alterthümern“ aller Art zusammengetragen hatte.
Neben Kirchenkunst fanden sich Gemälde, Möbel, Goldschmiedearbeiten, Elfenbein- und Emaillearbeiten unterschiedlichster Herkunft und Qualität. Mit dem Wunsch, diese Sammlung anzukaufen und so der Stadt zu erhalten, konnte man sich nicht durchsetzen; der Provinzialkonservator hatte ein Angebot als überteuert beurteilt und zudem unterstrichen, dass nur die wenigsten Exponate in einem Zusammenhang mit Goslar standen.
Das Ziel einer Museumsgründung verlor der Verein dennoch nicht aus den Augen. In Kirchen, bei Handwerkergilden und in Privathaushalten sammelte man, was man für ausstellungswert hielt. Auf eine konzeptionelle Festlegung wurde zunächst bewusst verzichtet: zu lückenhaft waren die Bestände, als dass man auf eine historische Sammlung hätte zuarbeiten können, und so stellte man sich das zukünftige Museum als „Tempel des Bürgersinns“ vor, das der Spendenwilligkeit der Goslarer ein Denkmal setzen sollte.
Schon zwei Monate nach der offiziellen Vereinsgründung stellte die Stadt einen Kredit für den Ankauf des „Lattmannschen Hauses“ in der Breiten Straße zur Verfügung, das zum Museum für die Bestände des Museumsvereins und des Naturwissenschaftlichen Vereins ausgebaut wurde.
1922 zog das Museum in das heutige Gebäude in der Königstraße 1-2 um. Obwohl die Stadt nun auch offiziell einer der Träger des Museums war, blieb die Sammlungs- und Ausstellungstätigkeit noch für Jahrzehnte weitgehend der ehrenamtlichen Tätigkeit der Vereinsmitglieder überlassen. Eine Ausnahme stellt hier die NS-Zeit dar, in der ein von der Stadt besoldeter Museumsleiter die Umgestaltung zum „Museum der Reichsbauernstadt“ leisten sollte.
Heute liegt die Trägerschaft des Museums beim Museumsverein Goslar e.V., beim Naturwissenschaftlichen Verein Goslar e.V. und bei der Stadt Goslar.